01导读

在以直接电子转移机理为主导的重庆状T增强电催化加氢脱氯技术(EHDC)中，强复原性的科技原子态氢逍遥基(H^*)对于氯代有机传染物(COPs)中的C−Cl键抉择性断裂至关紧张。金属钯（Pd）由于其适中的大学电催钯氢键强度以及较低的析氢过电位，是及重罕用的电催化剂。可是庆工氢运氢脱，在着实水体情景中，商大上原实现低浓度的学F性位COPs面临传质速率较低、吸附/活化水平缺少以及析氢副反映等下场。海胆化加钻研发现诸多钯基催化剂在EHDC反映中展现出较低的钯活H^*运用率，其电流功能个别低于30%。用率因此，高效后退脱氯反映中H^*的氯质料牛运用率对于电催化加氢脱氯技术的睁开至关紧张。

调控钯活性位点的重庆状T增强电子妄想以及构建三维高效传质电极是后退H^*运用率的实用道路。由于金属与半导体间功函数的科技差距，经由构建Mott-Schottky异质结有助于调控两相之间的大学电催电子转移，优化钯活性位点的电子妄想，组成富电子态Pd，增强 COPs的吸拥护活化。同时，三维电极因其高电导率、大比概况积以及贯串的传质通道在增长反映物资量传递以及后退活性位点的运用率上备受关注。可是，在EHDC反映中，较少钻研关注到经由电子妄想以及三维电极协同熏染于后退H^*的运用率。

02下场掠影

重庆科技大学张均、王融以及重庆工商大学蒋黝黑钻研员提出了经由构建肖特基异质结以及三维高效传质电极以增强钯基催化剂上H^*运用率的措施。经由在金属Pd以及半导体TiO₂之间构建Mott-Schottky异质结，优化金属与载体之间的相互熏染，增强 COPs在电极概况的吸附行动。同时，经由构建具备海胆状壳以及蛋黄核妄想的TiO₂三维电极强化 COPs的品质散漫，配合后退 COPs在差距浓度梯度或者反映方式（间歇式或者不断流）下H^*的运用率，从而实现 COPs的高效、快捷去除了。这项使命证明了电子妄想以及电极妄想在后退H^*运用率方面的价钱，为电催化加氢脱氯技术的运用奠基了实际以及试验根基。

03图文剖析

图1 (a)海胆状壳以及蛋黄核妄想的Pd/U-TiO₂催化剂的构建展现图；(b-d)B-TiO₂、S-TiO₂以及U-TiO₂微球的SEM图像；(e-g)U-TiO₂微球的TEM图像；(h)B-TiO₂、U-TiO₂以及Pd/U-TiO₂的XRD谱图；S-TiO₂以及U-TiO₂微球的(i)N₂吸脱附等温曲线以及(j)孔径扩散图。

图2(a-c)Pd/U-TiO₂以及(d-f)Pd/S-TiO₂催化剂的TEM图像以及 HRTEM图像。

图3(a)U-TiO₂以及Pd/U-TiO₂在300 nm激发波长下的PL光谱图；(b)Pd/C以及Pd/U-TiO₂催化剂的Pd 3d XPS谱图；U-TiO₂以及 Pd/U-TiO₂的(c)Ti 2p以及(d)O 1s XPS 谱图。

图4 Pd/U-TiO₂、Pd/S-TiO₂以及Pd/C催化剂对于2,4-DCP的 (a)去除了率、(b)伪一级能源学、(c)在N₂饱以及的HClO₄溶液中的CV曲线、(d)比活性以及品质活性；(e) Pd/U-TiO₂催化剂在-0.85 V下的碳失调与脱氯道路；(f)Pd/U-TiO₂、Pd/S-TiO₂以及Pd/C催化剂在-0.85 V下脱氯水平图；Pd/U-TiO₂催化剂在EHDC反映中的(g-h)晃动性评估以及(i)晃动性测试后的Pd 3d XPS谱图。

图5 (a)Pd/U-TiO₂、Pd/S-TiO₂以及Pd/C催化剂上电流功能的变更纪律；(b)Pd/U-TiO₂电极上2,4-DCP初始浓度与电流功能的关连；(c)当初始浓度为 200 mg/L时，Pd/U-TiO₂以及Pd/C电极在H型不断流中的电流功能图。

图6Pd/U-TiO₂、Pd/S-TiO₂以及Pd/C电极的(a) Nyquist图以及(b)在低频下Z_re与ω^-1/2的关连图；(c)Pd/U-TiO₂以及Pd/C的d带中间；2,4-DCP在(d)Pd/C以及(e)Pd/U-TiO₂以及P在(f)Pd/C以及(g)Pd/U-TiO₂上的最佳吸附构型；（h）Pd/U-TiO₂催化剂妨碍电催化加氢脱氯反映的展现图。

图7(a)Pd/U-TiO₂电极上2,4-DCP的去除了率与阴极电位的关连图；在-0.65 V至-0.95 V阴极电位下，Pd/U-TiO₂、Pd/S-TiO₂以及Pd/C的(b)比活性、(c)H^*天生量；(d)Pd/U-TiO₂电极上电流功能与阴极电位的关连图；(e)初始pH值以及(f)共存离子对于Pd/U-TiO₂去除了率的影响。

文献信息

Jun Zhang*, Shuyue Liu, Shiyu Lu, Chunyuan Wang, Pingjuan Liang, Huan Yi, Mengjie Li, Laizheng Luo, Rong Wang*, Guangming Jiang*. Enhanced atomic H^*utilization on urchin-like TiO₂-supported palladium nanoparticles for efficient electrocatalytic detoxification of chlorinated organics [J]. Fuel 364 (2024) 131001.

DOI：10.1016/j.fuel.2024.131001

https://doi.org/10.1016/j.fuel.2024.131001

04作者简介

张均，博士/博士后，讲师，钻研生导师，主要处置后退燃料电池催化剂及器件以及持久性工业有机废水传染规画等方面的钻研使命。主持中国博士后迷信基金扶助名目、重庆市博士后迷信基金特意扶助名目等省部级科研名目以及横向名目7项，获授权缔造专利2件，在Chem. Eng. J.、Chin. Chem. Lett.、Fuel、Inorg. Chem. Front.、J. Power Sources、Mater. Today Chem.、Appl. Surf. Sci.等期刊宣告学术论文30余篇。教育硕士钻研生以及本科生获批国家级/省部级/校级科技立异磨炼名目13项。主持重庆市教研教改名目1项，并建树校级课程思政树模课、一流课程、运用型特色课程3项。

王融，工学博士，讲师。主要钻研倾向为半导体功能质料电子妄想、光学性子、力学性子等根基物性的实际模拟，光/电催化分解水制氢高效催化剂的妄想分解及实际预料，电催化硝酸根复原的机理钻研等方面，自动于散漫试验审核以及实际预料揭示高效催化剂质料的本征构效关连。主持或者主研省部级以上名目以及横向名目8项，在Appl. Catal., B、J. Phys. Chem. Lett.、Chem. Eng. J.、Chem. Co妹妹un.、Inorg. Chem.等国内顶尖SCI期刊宣告SCI论文20余篇，恳求缔造专利5项。

蒋黝黑，浙江大学情景工程博士结业，重庆工商大学钻研员，主要处置低碳技术与资源循环运用倾向，开拓了基于活性氢逍遥基的传染物转化以及资源循环运用电化学技术。主持国家自科青年基金，国家自科面上名目等10余项，落选重庆市青年拔尖强人妄想，重庆市英才•立异领军强人妄想。相关下场在Environ. Sci. Technol.、Water Res.、ACS ES&T Water.、ACS Catal.、ACS Nano及Engineering等情景规模期刊宣告论文50余篇。获2021年重庆市做作迷信二等奖（排第1）、2020年教育部做作迷信二等奖（排第3）。